Durante il viaggio intorno al mondo, Angiolo vide “le bellezze più grandi e le più grandi miserie della natura, dell’arte e dell’umanita”: stupendi templi e palazzi in Oriente, cortei sulla riva del Gange, ciliegi fioriti in Giappone, le valli della California e le cascate del Niagara, e a New York il quartiere italiano e quello ebraico. Una volta – una sola – scrisse alla cugina: le distanze erano grandi, era difficile comunicare. Al ritorno Laura e Angiolo scoprirono quanto fosse profonda la loro affinità. Si sposarono a Firenze il 18 ottobre 1899. Le nozze furono celebrate nella Sinagoga, costruita fra il 1872 e 1882 dall’architetto Marco Treves, zio di Angiolo Orvieto. In occasione delle nozze gli amici degli Orvieto, poeti, musicisti e artisti, donarono alla coppia, come allora si usava, testi poetici autografi, composizioni e disegni. Un Quaderno di nozze presentato in uno stipetto di legno sovrastato da un leone donatelliano: un “marzocco”, appunto. Il Quaderno raccoglieva composizioni di Giovanni Pascoli, Gabriele D’Annunzio, Luigi Pirandello, Giovanni Segantini, Giuseppe Pellizza da Volpedo e molti altri nomi oggi famosi, amici di Angiolo e collaboratori dei suoi periodici.

Laura ed Angiolo andarono ad abitare fuori Firenze in via Bolognese. Dopo alcuni anni trascorsi nella prima residenza, Leone Orvieto comprò alla coppia una vecchia costruzione adiacente, bella ma tutta da ristrutturare, e i lavori durarono a lungo. Era “Il Poggiolino”.

Laura intanto aveva cominciato a collaborare con Angiolo, nei primissimi anni del Novecento, alla stesura di libretti d’opera. Il mondo letterario l’appassionava, e ancor più l’affascinava il ‘cenacolo’ culturale che faceva capo a "Il Marzocco". Angiolo incoraggiò Laura a scrivere: la promosse, anzi, a ‘marginalista’ del "Marzocco". I marginali erano brevi riassunti di articoli, pubblicati su riviste straniere, o locali, o poco diffuse ma meritevoli di segnalazione. Dopo alcuni mesi come ‘marginalista’ Laura volle tentare un articolo. Lo scritto, presentato anonimo, piacque; Laura rivelò così di esserne l’autrice. La collaborazione al "Marzocco" fu per lei importantissima: la faceva sentire autonoma, e i comuni interessi rafforzavano l’unione con Angiolo.

Si intessevano intanto forti legami con altre donne importanti dell'epoca: Lily Marshall, l’insegnante di inglese che la madre le aveva affiancato; Amelia Pincherle Rosselli, madre di Aldo, Carlo e Nello che diventarono presto compagni di gioco dei piccoli Orvieto; Eleonora Duse, protagonista di una amicizia conflittuale e tormentata in cui si alternavano grandi aperture d’animo e momenti cupi, disponibilità e oscuri silenzi.